Electric field cycling effects on the evolution of antiferroelectric hysteresis loops in ZrO2 capacitors
- 주제어 (키워드) 반강유전체 , 압전 감응 힘 현미경 , 전기장 사이클링 , 산소 공공 , antiferroelectrics , piezoresponse force microscopy , electric field cycling , oxygen vacancy
- 발행기관 서강대학교 일반대학원
- 지도교수 양상모
- 발행년도 2025
- 학위수여년월 2025. 8
- 학위명 석사
- 학과 및 전공 일반대학원 물리학과
- 실제 URI http://www.dcollection.net/handler/sogang/000000082019
- UCI I804:11029-000000082019
- 본문언어 영어
- 저작권 서강대학교 논문은 저작권 보호를 받습니다.
초록 (요약문)
플루오라이트 구조를 갖는 Hf1₋ₓZrₓO₂에서 강유전성과 반강유전성이 발견된 이후, 이 물질은 차세대 비휘발성 메모리 및 논리 소자의 유망한 후보로 주목받아 왔으며, 실용화를 위한 활발한 연구가 진행되고 있다. 반강유전체(Antiferroelectric, AFE) ZrO₂는 강유전체에 비해 뛰어난 내구성과 빠른 스위칭 속도와 같은 기술적 이점을 가진다. 소자의 실질적인 구현을 위해서는 반복적인 외부 바이어스 인가 하에서도 안정적인 반강유전 특성이 유지되어야 한다. 본 연구에서는 증착 후 열처리(post-deposition annealing)를 거친 ZrO₂ 커패시터를 대상으로, 전기장 사이클링에 따른 반강유전 이력곡선 거동의 변화를 조사하였다. 정방정계에서 사방정계로의 상전이(정방향 스위칭) 및 사방정계에서 정방정계로의 상전이(역방향 스위칭)가 일어나는 임계 전압의 이동에 있어서, 바이어스 극성에 따라 비대칭적인 변화가 나타남을 확인하였다. 초기 상태와 사이클링 이후의 커패시터에 다양한 직류 바이어스를 인가한 상태에서 압전 감응 힘 현미경 (piezoresponse force micrioscopy, PFM) 이미징을 수행한 결과, 도메인 디피닝(domain depinning)이 이러한 비대칭 이력곡선 진화의 원인 중 하나임을 직접적으로 확인하였다. 또한, 서로 다른 온도에서 수행한 이력곡선 측정을 통해, 전기장 사이클링 이후 임계 전압의 극성 의존적 변화 양상을 분석하였다. 동일한 사이클 수 조건에서, 양의 바이어스 영역에서는 정방향 스위칭 전압이 Landau-Ginzburg-Devonshire 이론에 따라 단조롭게 증가하였으나, 음의 바이어스 영역에서는 온도 증가에 따라 스위칭 전압이 처음에는 감소하다가 이후 다시 증가하는 경향을 나타냈다. 이러한 전압 극성 의존적 비대칭성은 결함 재분포, 특히 산소 공공의 이동과 관련된 도메인 디피닝 현상이 반강유전 이력 거동에 영향을 미친다는 근거가 된다. 본 연구는 전기장 사이클링에 따라 변화하는 반강유전체 ZrO2의 이력곡선 거동을 분석하고, 산소 공공 분포가 물질의 안정성과 특성에 미치는 영향을 규명함으로써, 차세대 전자 소자 적용을 위한 반강유전체의 활용 가능성을 제시한다.
more초록 (요약문)
Since the discovery of ferroelectricity and antiferroelectricity in fluorite-structured Hf1-xZrxO₂, this material has attracted significant attention as a promising candidate for next-generation non-volatile memory and logic devices, prompting extensive research efforts toward its practical application. Antiferroelectric (AFE) ZrO2 holds advantage over its ferroelectric counterparts on account of its superior endurance and faster switching speed. For practical device applications, it is essential to maintain stable antiferroelectricity under repeated application of external bias. In this work, we investigated the cycling-dependent evolution of AFE hysteresis in ZrO2 capacitors treated by post-deposition annealing. Interestingly, we found an asymmetry in the shifting of critical voltages where tetragonal to orthorhombic (forward switching) and orthorhombic to tetragonal (backward switching) phase transition occurs, with field cycling depending on the bias polarity. Via piezoresonse force microscopy imaging under application of various DC bias in the pristine and electric field-cycled capacitors, we provide a direct evidence of domain depinning which contributed to the asymmetric evolution of AFE hysteresis. Furthermore, dynamic hysteresis measurements after field cycling at different temperatures showed polarity-dependent variations in the critical voltages. With equal number of cycling, forward switching voltages in the positive bias regime increased monotonically as predicted by Landau-Ginzburg-Devonshire theory. However, forward switching voltages in the negative bias regime initially decreased with increasing temperature but exhibited a subsequent increase at higher temperatures. The asymmetric behavior depending on the polarity provides an evidence that domain depinning related to defect redistribution is responsible for the asymmetry in AFE hysteresis. Our work provides detailed insights into the field cycling-dependent behavior of AFE ZrO2, emphasizing the influence of oxygen vacancy distribution on the stability and performance of the material, and marks a step toward realizing its integration into next-generation electronic devices.
more목차
Ⅰ. Introduction 7
ⅰ. Antiferroelectricity in Hf1-xZrxO2 7
ⅱ. Temperature-dependent phase stability in antiferroelectric HZO 12
iⅱ. Overview 15
Ⅱ. Experimental details 20
ⅰ. Sample fabrication and electrical measurements 20
ⅱ Piezoresponse force microscopy 22
Ⅲ. Results & Discussion 26
i. Asymmetry in field cycling-dependent hysteresis evolution 26
ii. Investigation of cycling-dependent behavior at the nanoscale via
piezoresponse force microscopy 30
a. Piezoelectric responses under applied DC bias 30
b. Nanoscale observation of domain depinning via PFM imaging 33
iii. Correlation between temperature and AFE hysteresis evolution 37
a. Pronounced evolution of AFE hysteresis at elevated temperatures 37
b. Thermal effects on critical voltage shift with field cycling 40
Ⅳ. Conclusion 45
Ⅴ. References 47
