Coherent X-ray diffraction imaging of functional nanomaterials
- 발행기관 서강대학교 일반대학원
- 지도교수 김현정
- 발행년도 2024
- 학위수여년월 2024. 8
- 학위명 박사
- 학과 및 전공 일반대학원 물리학과
- 실제 URI http://www.dcollection.net/handler/sogang/000000079077
- UCI I804:11029-000000079077
- 본문언어 영어
- 저작권 서강대학교 논문은 저작권 보호를 받습니다.
초록 (요약문)
Three-dimensional (3D) imaging of functional nanomaterials is crucial for elucidating their structural properties, such as morphology, strain distribution, and defects, which significantly influence their catalytic, optical, and electronic functionalities. However, many conventional approaches using only diffraction and spectroscopy cannot provide local information at the nanoscale, as they only provide ensemble-averaged results within the entire probe region. Bragg coherent X-ray diffraction imaging (BCDI) has emerged as a powerful technique for 3D imaging of individual nanomaterials, providing internal lattice displacement information. In this thesis, we leveraged the in-situ/operando capabilities of BCDI to study structural changes in various nanomaterials in-situ and/or operando. We correlated these structural evolutions with new mechanistic insights and their impacts on functionalities: i) crystallographic identification of chiral gold nanoparticles and their effects on chiro-optical properties and chiral growth; ii) in-situ strain imaging of platinum catalysts, revealing the role of crystallographic facets and bulk properties in catalytic reactions; iii) dynamics of dislocations in energy nanomaterials governing the exsolution process. These studies provide foundation for comprehending how 3D structural properties affect the functionality and underlying mechanisms of nanomaterials. This research will aid in future efforts to design and optimize nanomaterials.
more초록 (요약문)
기능성 나노물질의 삼차원 (3D) 이미징은 촉매, 광학 및 전자적 기능성에 큰 영향을 미치는 구조적 특성, 예컨대 형태, 변형률 분포 및 결함과 같은 성질을 규명하는 데 매우 중요하다. 그러나 빛과 전자 기반의 회절 및 분광학적 접근법은 전체 탐지 영역내의 모든 앙상블 평균 결과를 제공하기 때문에 나노 규모의 국소적인 정보는 제공하지 못하는 문제점이 있다. 이러한 맥락에서, 브래그 결맞은 X-선 회절 이미징 (BCDI)은 개별 나노 물질의 3D 이미징이 가능한 기법으로 부상하였으며 이는 동시에 내부 격자의 변위 정보까지 제공한다는 특성이 있다. 이 학위논문에서는 BCDI의 실 상황 및 작동 환경에서의 활용이 용이성을 이용하여, 다양한 작동 중의 나노물질의 구조적 변화를 실시간으로 이미징 하고 이렇게 관찰된 변화를 새로운 메커니즘을 혹은 그 기능성과 상호 연관시키는 연구를 수행하였다. 해당 연구들은 i) 카이랄 금 나노 입자의 결정학적 식별과 카이랄 광학 특성 및 카이랄 성장에 미치는 영향; ii) 작동 백금 촉매의 실 환경 변형 이미징을 통해 규명한 촉매 반응에서 결정학적 측면 및 벌크 특성의 역할; iii) 용출 과정을 관장하는 에너지 소재 나노 물질 내의 전위 동역학에 대한 연구들로 이루어져 있다. 해당 연구 들에서 형태, 변형률 분포, 결함 등 3차원 구조 특성이 나노물질의 기능성 및 기본 메커니즘에 어떤 영향을 미치는지 이해하는 토대를 제공한다. 이러한 연구는 향후 나노 소재를 설계하고 최적화하려는 노력에 도움이 될 것으로 기대한다.
more목차
1 Introduction 1
2 Theory 5
2.1 Generation and applications of coherent X-rays 5
2.1.1 Development of synchrotrons 5
2.1.2 Optical coherence of X-rays 9
2.1.3 Applications of coherent X-rays 12
2.2 Bragg coherent X-ray diffraction imaging 16
2.2.1 Principles of Coherent diffraction imaging 16
2.2.2 The formalism of Bragg coherent X-ray diffraction 20
2.2.3 Phase problem and phase retrieval algorithms 28
2.2.4 3D imaging of lattice deformation and defects 33
2.2.5 Perspectives and comparisons of three-dimensional nanoscale imaging 38
3 Experimental 40
3.1 Beamlines for coherent X-ray diffraction imaging 41
3.2 In-situ / operando measurement 48
3.3 Sample preparation 53
4 Three-dimensional imaging of the chiral nanoparticles and chiral growth 57
4.1 Introduction 58
4.2 3D imaging and crystallographic analysis of concaved gap surface 62
4.3 Miller-index-correlated strain distribution near the chiral gap 77
4.4 Volumetric analysis of chiral geometry development 82
4.5 Strain-reflected optical chirality of chiral nanoparticle 93
4.6 Twin defect induced chiral geometry deformation 101
4.7 Conclusions 108
5 In situ imaging of strain evolution of catalytic Pt nanoparticles during reaction 109
5.1 Introduction 110
5.2 Facet dependent elastic response to H2O2 decomposition 112
5.3 Atomic origin of lattice deformation by catalytic reaction 125
5.4 Conclusions 136
6 Imaging of dislocation guided exsolution pathway in perovskite oxide 138
6.1 Introduction 139
6.2 Dislocation evolutions associated with Ru doping 141
6.3 Local strain and elemental chemistry: mixed vs. edge dislocation 154
6.4 Evolution dynamics of dislocations and implications to exsolution kinetics 165
6.5 Conclusions 171
7 Concluding remarks and outlooks 172
7.1 Concluding remarks 172
7.2 Outlooks 174
8 References 176
