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Green antibacterial modification of polylactide fabric via radiation-induced graft polymerization and copper complexation

초록 (요약문)

In this thesis, we developed a eco-friendly and efficient antibacterial modification strategy for biodegradable PLA fabric by EB-induced graft polymerization and subsequent complexation of antibacterial copper ion in water solvent. Addition of water-soluble PEGDA crosslinker was used to achieve remarkably improved grafting degree of PEGDA-crosslinked PAA-grafted PLA (PLA-g-cPAA) up to 2-fold in the graft polymerization of acrylic acid (AA) without sacrificing significant mechanical property, compared to the PLA-g-PAA (prepared without PEGDA). To impart antibacterial property, the PLA-g-cPAA was subsequently subjected to copper ion complexation, producing in PLA-g-cPAA-Cu fabric. Chemical, thermal and structural analyze demonstrated that Cu ions evenly introduced in the PLA-g-cPAA without deforming the intrinsic porous structure of PLA fabric. In addition, PLA-g-cPAA-Cu showed an excellent contact-killing ability of 99.99% for Gram-negative E. coli and Gram-positive S. aureus within 1 h, while providing good biocompatibility and evident enzymatic biodegradability. This finding clearly demonstrated that this antibacterial modification technique based on sustainable and efficient EB-induced graft polymerization can be highly desirable for the modification of not only PLA-based PPEs but also various biodegradable polymers.

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초록 (요약문)

본 연구에서는 전자선(electron beam) 유도 접목중합 및 후속 항균성 구리 이온의 착화반응을 통해 생분해성 폴리락타이드(PLA) 직물의 친환경적이고 효율적인 항균 개질 전략을 개발하였다. PLA 기판에서의 아크릴산 단량체의 접목중합 반응에서 수용성 PEGDA (Poly(ethylene glycol) diacrylate) 가교제를 첨가하면 첨가하지 않을 때 대비 기계적 물성이 크게 저하되지 않으면서도 접목수율이 약 2배 향상된 가교 폴리아크릴산이 접목된 PLA 직물(Poly(acrylic acid)-grafted polylactide, PLA-g-cPAA)의 제조가 가능함을 확인하였다. 항균성을 부여하기 위해 제조된 PLA-g-cPAA 직물에 구리 이온 착화 반응을 통해 PLA-g-cPAA-Cu 직물을 제조하였다. 화학적, 열적, 형태학적 분석결과 구리 이온이 PLA 직물의 고유한 다공성 구조를 변형시키지 않고 PLA-g-cPAA-Cu 직물에 고르게 도입되었음을 입증하였다. 또한, 제조된 PLA-g-cPAA-Cu 직물의 개인보호장비(Personal protective equipment, PPE)로서의 응용성을 평가한 결과, 1시간의 짧은 접촉시간에도 그람-음성 대장균과 그람-양성 황색포도상구균에 대해 99.99%의 우수한 항균 효능을 보였으며, 우수한 생체 적합성과 명확한 효소 생분해성을 확인하였다. 이러한 친환경적이고 효율적인 방사선 기반 항균성 개질 방법은 안면 마스크 및 의료용 가운과 같은 일회용 개인보호장비 뿐만 아니라 식품 포장재, 수처리 필터, 흡착제 등 생분해성 및 항균성 PLA 기반 제품을 개발하는 데 매우 유용하게 활용될 수 있을 것으로 기대된다.

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목차

I. Introduction 1
II. Experimental 6
1. Materials 6
2. Electron beam pre-irradiation-induced graft polymerization in the presence of a crosslinker 6
3. Preparation of PLA-g-cPAA-Cu fabrics by Cu ion complexation 7
4. Characterization 8
5. Evaluation of antibacterial activity 9
6. Evaluation of in-vitro cell cytotoxicity 10
7. Evaluation of enzymatic degradation 11
III. Results and discussion 13
1. Preparation of PLA-g-cPAA by EB-induced graft polymerization in the presence of a crosslinker 15
2. Characterization of PLA-g-cPAA and PLA-g-cPAA-Cu fabrics 21
3. Applicability of PLA-g-cPAA-Cu as antibacterial biodegradable fabrics 30
IV. Conclusion 37
V. References 38

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