OER 기반의 NbxRu1-xO2 촉매를 활용한 전기화학적 메탄 산화
Electrochemical Methane Oxidation via Oxygen Evolution Reaction Mechanism on NbxRu1-xO2 Catalyst
- 주제어 (키워드) 전기화학적 메탄 전환 , 전기화학 촉매 , 메탄 , 에탄올 , 활성 산소 , 도핑; Rutile Oxide , Oxygen Evolution Reaction , flow cell
- 발행기관 서강대학교 일반대학원
- 지도교수 강문성
- 발행년도 2024
- 학위수여년월 2024. 2
- 학위명 석사
- 학과 및 전공 일반대학원 화공생명공학과
- 실제URI http://www.dcollection.net/handler/sogang/000000076904
- UCI I804:11029-000000076904
- 본문언어 한국어
- 저작권 서강대학교 논문은 저작권 보호를 받습니다.
초록
메탄은 다양한 고부가 가치 화합물로 전환하는 chemical block 으로써의 역할을 수행하며 이산화탄소보다 약 20 배 높은 온실 효과로 인해 메탄을 효율적으로 전환하는 공정에 대한 연구가 다방면으로 수행되고 있다. 메탄이 가지는 440kJ/mol 이라는 강한 C-H 결합을 분해하기 위해 기존의 상업적 메탄 전환 공정은 고온, 고압의 반응 조건으로 인한 공정의 한계가 있다. 메탄의 전기화학적 전환 방식은 상온, 상압의 조건에서 메탄의 부분 산화를 통해 높은 선택도의 알코올을 생성할 수 있는 새로운 패러다임으로서, 전기화학적으로 메탄의 C-H 결합의 분해를 촉진하고, 촉매 표면 위의 활성 산소 형성이 효율적인 촉매를 활용하는 연구가 매우 중요하다. 본 논문은 촉매의 구조적 특징에 의해 메탄 활성능이 좋고, 촉매 표면 위의 활성 산소와 적절한 결합 에너지를 가지는 rutile phase 의 RuO2 촉매를 활용하여 전기화학적 메탄 전환을 진행하고, Nb 도핑을 통한 안정성 향상으로 장시간 반응에 성공하였다. 메탄 활성에 효과적인 구조를 가지는 rutile 산화물 촉매 중, OER 의 3 번째 단계인 OOH* 형성이 속도 결정 단계 (Rate Determining Step, RDS)인 RuO2 촉매를 활용하여 전기화학적 메탄 산화에 적용하였다. RuO2 는 산성 조건에서 불안정성을 가지기 때문에 이를 Nb 도핑을 통해 전기화학적 안정성 증가를 실험을 통해 증명하였다. 최적 촉매인 Nb0.08Ru0.92O2 촉매를 활용하여 OER 시작 전압인 1.4V(vs. RHE)에서 7,246.4μmol/gcat/hr 의 에탄올 생성 속도와 94%의 에탄올 선택도를 달성하였다. 1.4V 이상의 전압에서는 산소 발생 반응과의 경쟁반응으로 인해 에탄올 생성 속도가 감소하는 경향을 보였다. 에탄올 생성량을 증가시키기 위해 새로운 메탄 전환 반응기인 flow cell 에 적용하여 최대 33,913μmol/gcat/hr 의 에탄올 생성 속도와 120 시간의 안정성을 달성하였다. 주제어(키워드, 색인어) 전기화학적 메탄 전환, 전기화학 촉매, Rutile Oxide, 메탄, 에탄올, Oxygen Evolution reaction, 활성 산소, 도핑, flow cell
more목차
1. 서론 7
2. 실험 방법 11
A. NbxRu1-xO2 촉매의 제작 11
B. 전기화학 평가 및 생성물 평가 11
C. 촉매 물성 분석 12
3. 실험 결과 13
A. RuO2 촉매 물성 분석 13
B. RuO2 촉매의 전기화학 분석 19
C. NbxRu1-xO2 촉매의 물성 분석 22
D. NbxRu1-xO2 촉매의 전기화학 분석 및 비율 최적화 27
E. 전압별 생성량 및 생성물 분석 31
F. 전기화학적 메탄 산화 반응 메커니즘 분석 36
G. Flow cell을 이용한 전기화학적 메탄 산화 반응 분석 39
4. 결론 45
5. 참고 문헌 47
