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Machine Learning Assisted Screening of Transition Metal Nitrides for Electrochemical CO2 Reduction

기계학습 및 DFT 기반의 전기화학적 촉매 물질 탐색

초록

The electrochemical reduction of CO2 using renewable energy sources has the potential to reduce atmospheric CO2 levels while producing valuable chemicals and fuels. However, the practical implementation of this technology is limited by the activity, selectivity, and stability of catalyst materials. In this study, we employ high-throughput density functional theory (DFT) calculations to screen 800 transition metal nitrides and identify potential catalysts for CO2 reduction reaction CO2RR. Additionally, we conduct a feature importance analysis using machine learning (ML) regression models for binding energy prediction and determine the primary factors influencing the stability of catalysts. We show that the group number of metals has a significant impact on the binding energy of *OH, and thus on the stability of the catalysts. We anticipate that this combined approach of high-throughput DFT screening and design strategy derived from ML regression analysis could effectively lead to the discovery of new energy materials.

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초록

재생 에너지원을 이용한 이산화탄소의 전기화학적 감축은 대기 중 이산화탄소 수준을 낮추는 동시에 고부가가치의 화학물질과 연료를 생산할 수 있는 잠재력을 가지고 있다. 그러나 해당 반응은 촉매 물질의 활성, 선택성 및 안정성에 의해 제한된다는 단점이 있다. 본 연구에서는 high-throughput density functional theory (DFT) 계산을 사용하여 800개의 전이금속 질소화물을 스크리닝하고, CO2RR을 위한 후보 촉매를 탐색한다. 또한 흡착 에너지 예측을 위해 머신러닝(ML) 회귀 모델을 사용하여 특징 중요도 분석을 수행하고, 촉매의 안정성에 영향을 미치는 주요 요인을 파악한다. 최종적으로 금속의 주기 숫자가 *OH의 결합 에너지와 촉매의 안정성에 큰 영향을 미친다는 것을 확인할 수 있었다. 본 연구에서 제시된 머신러닝 기반 촉매 설계 전략과 DFT 계산을 결합한 접근 방식이 새로운 에너지 소재를 효과적으로 발견할 수 있을 것으로 기대한다.

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목차

Chapter 1 3
Chapter 2 7
Chapter 3 10
Chapter 4 16
Supporting Information 17
References 30

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