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Syntheses, Structures, and Characterizations of Pb2.15Li0.85Nb4.85Ti0.15O15 and Pb2.15Li0.55Nb4.85W0.15O15 with Very Strong Second Harmonic Generation Responses

초록 (요약문)

Two novel transition metal-doped tungsten bronze oxides, Pb2.15Li0.85Nb4.85Ti0.15O15 (PLNT) and Pb2.15Li0.55Nb4.85W0.15O15 (PLNW), have been synthesized by high temperature solid-state reactions. The Rietveld method using the high-resolution synchrotron radiation indicates that PLNT and PLNW crystallize in the orthorhombic polar NCS space group, Pmn21 (no. 31). As a class of tungsten bronze oxide, PLNT and PLNW retains a unique rigid framework composed of d0 transition metal cation (Ti4+ or W6+)-doped highly distorted NbO6 octahedra along with the subsequently generated Pb/LiO12 and PbO15 polyhedra. Interestingly, the d0 transition metal-doped tungsten bronzes, PLNT and PLNW, exhibit extremely large second-harmonic generation (SHG) responses of 56 and 67 × KH2PO4, respectively. The observed immeasurably strong SHG should be mainly attributed to a net polarization originating from the alignment of highly distorted NbO6 octahedra with doped transition metals in the frameworks. We believe that doping transition metal cations at the B-site of the TB structures should be an innovative strategy to develop novel high performance nonlinear optical materials.

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초록 (요약문)

두 가지 새로운 전이 금속이 도핑된 텅스텐 브론즈 산화물 Pb2.15Li0.85Nb4.85Ti0.15O15 (PLNT)와 Pb2.15Li0.55Nb4.85W0.15O15 (PLNW)는 고온 고체상 방법에 의해 합성되었다. 고해상도 방사광가속기를 이용한 리트벨트 방법은 PLNT와 PLNW이 사방정계 극성 비중심대칭 공간군 Pmn21로 결정화됨을 나타낸다. 텅스텐 브론즈 산화물의 종류로서, PLNT와 PLNW은 이후 생성된 Pb/LiO12 및 PbO15 다면체와 함께 d0 전이 금속 양이온 (Ti4+ 또는 W6+)이 도핑된 NbO6 팔면체로 구성된 고유한 견고한 골격을 유지한다. 흥미롭게도, d0 전이 금속이 도핑된 텅스텐 브론즈, PLNT 및 PLNW는 각각 56 및 67 × KH2PO4의 매우 큰 제2 고조파 생성(SHG) 효율을 보인다. 관찰된 측정할 수 없을 정도로 강한 제2 고조파는 주로 골격에서 고도로 왜곡된 NbO6 팔면체와 도핑된 전이 금속의 정렬에서 비롯된 순 분극에 기인해야 한다. 텅스텐 브론즈 구조의 B 부위에 전이 금속 양이온을 도핑하는 것이 새로운 고성능 비선형 광학 재료를 개발하기 위한 혁신적인 전략이 될 것이다.

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