매크로기공을 갖는 MCM-22 제올라이트 입자의 방향족화 성능에 미치는 영향
Effect of macroporous MCM-22 zeolite catalyst on aromatization
- 주제어 (키워드) MWW 계열 제올라이트 , 다층적 구조 제올라이트 , 아세틸렌의 방향족화(ATA) , MWW type zeolite , hierarchical zeolite , acetylene-to-aromatics (ATA)
- 발행기관 서강대학교 일반대학원
- 지도교수 하경수
- 발행년도 2022
- 학위수여년월 2022. 8
- 학위명 석사
- 학과 및 전공 일반대학원 화공생명공학과
- 실제 URI http://www.dcollection.net/handler/sogang/000000066918
- UCI I804:11029-000000066918
- 본문언어 한국어
- 저작권 서강대학교 논문은 저작권 보호를 받습니다.
초록
In this study, hollow sphere morphology was introduced to MCM-22 zeolite particle by using a template of carbon sphere (CS). As a comparative catalyst, original MCM-22 and nanosheet MCM-22 (NS-MCM-22) were synthesized and tested. It was confirmed that both of HS- and NS-shaped zeolites have the very similar characteristics to those of conventional MCM-22 through N2 physisorption and XRD analysis. Hollow sphere and nanosheet morphologies were verified through SEM and TEM imaging analysis. In order to understand the effect of the hollow sphere and nanosheet morphologies of MCM-22 on the aromatization reaction, an acetylene aromatization reaction was performed. Compared to MCM-22 in which rapid deactivation occurred and the BTX yield decreased as the reaction proceeds, the acetylene conversion of HS-MCM-22 and NS-MCM-22 were maintained over 66% and 71% until TOS of 490 min, respectively. In addition, when HS- and NS-MCM-22 were used as catalysts, the initial BTX yield increased by 2 percentage points higher and was maintained by higher than 3 percentage points even after TOS of 490 min. The spent catalysts were thermally regenerated and analyzed by TG/DTA method. From the result, the coke amounts ordor are as follows; NS-MCM-22, HS-MCM-22 and MCM-22. Interestingly, the temperature of coke removal was the lowest in the case of HS-MCM-22, whereas that was the highest in the case of MCM-22.
more초록
본 연구에서는 구형 탄소체 (carbon sphere, CS)를 합성하여 이를 경질 주형으로 중공 구체 형태를 가진 MCM-22 (hollow sphere MCM-22, HS-MCM-22) 제올라이트를 합성하였다. 비교 촉매로서 원래 물질인 MCM-22, 나노시트 형태로 합성된 nanosheet MCM-22 (NS-MCM-22)를 합성하였다. 질소 물리흡착 분석, XRD 분석을 통해 종래의 MCM-22와 동일한 구조적 특성을 가지고 있음을 확인하였으며 SEM, TEM 분석을 통해 HS와 NS 형상을 이미지로 확인하였다. HS-MCM-22의 중공 구체가 방향족화 반응에 미치는 영향을 파악하기 위해 아세틸렌의 방향족화 반응을 수행하였다. 반응이 진행됨에 따라 급격한 비활성화가 일어나고 BTX 수율이 감소하는 종래의 MCM-22에 비해, HS-MCM-22와 NS-MCM-22는 비활성화 이후에도 각각 66 %, 71 %의 전환율을 유지하였다. 또한 HS와 NS-MCM-22를 촉매로 사용한 경우 초기 BTX 수율이 2 %p 이상 증가하였으며 비활성화 이후에는 3 %p이상 높게 유지되었다. 반응에 사용한 촉매를 열 재생하여 TG/DTA 분석 하였을 때, NS-MCM-22의 코크 제거가 가장 용이했으며, MCM-22의 코크 제거율이 가장 낮았다.
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