활성 χ-Fe5C2 나노 입자를 둘러싼 실리카 쉘이 피셔-트롭시 합성 반응에 미치는 영향
Effects of silica shell encapsulated nanocrystals on active χ-Fe5C2 phase and Fischer-Tropsch synthesis
- 주제어 (키워드) 철 카바이드 , χ-Fe5C2 , 코어쉘 , 피셔-트롭시 합성 , Iron carbide , χ-Fe5C2 , Core-shell , Fischer-Tropsch Synthesis
- 발행기관 서강대학교 일반대학원
- 지도교수 하경수
- 발행년도 2022
- 학위수여년월 2022. 2
- 학위명 석사
- 학과 및 전공 일반대학원 화공생명공학과
- 실제 URI http://www.dcollection.net/handler/sogang/000000066446
- UCI I804:11029-000000066446
- 본문언어 한국어
- 저작권 서강대학교 논문은 저작권 보호를 받습니다.
초록 (요약문)
본 연구에서는 철 카바이드 상 중, 피셔-트롭시 반응에서 높은 활성을 보이는 χ-Fe5C2 상을 wet-chemical route를 이용하여 ex-situ로 합성하여 오랜 시간 진행해야 하는 전처리 과정을 생략할 수 있었다. 또한, χ-Fe5C2 상의 나노 입자들을 메조 기공 구조를 가지는 실리카로 감싸서 비활성화로부터 보호했으며, 본 촉매를 χ-Fe5C2@SiO2 라고 명명했다. XRD 분석 결과를 통해 신터링이 거의 일어나지 않았음을 확인할 수 있었으며, 이는 실리카 쉘이 나노 입자 주변으로 공간적 제약을 야기하며 보호막으로 작용했기 때문으로 보인다. 더 나아가, 실리카 쉘은 반응 이후에도 χ-Fe5C2 상이 유지되게 하는 데에 도움을 주는 것으로 보였으며, 이는 부산물로 물이 생성되는 발열 반응인 피셔-트롭시 반응에서 χ-Fe5C2 나노 입자의 재산화를 막았음을 알 수 있는 중요한 발견이다. 실리카 쉘의 구조에 대한 심층적인 분석을 통해 이는 부분적으로 규칙적인 아주 짧은 메조 기공 구조를 가지는 것을 알 수 있었다. 본 연구에서의 χ-Fe5C2 상의 피셔-트롭시 활성을 계산해봤을 때, 이전의 문헌들에서의 값들과 비슷하거나 높은 값을 가지는 것을 알 수 있었으며, 안정화된 이후에 CO2 선택도가 매우 낮음을 확인할 수 있었다.
more초록 (요약문)
Among various iron carbide phases, χ-Fe5C2, highly active in Fischer-Tropsch synthesis, was directly synthesized using a wet-chemical route, which makes pretreatment steps unnecessary. In addition, χ-Fe5C2 nanoparticles were encapsulated with mesoporous silica for protection from deactivation, and the resulting catalyst particles were named χ-Fe5C2@SiO2. According to XRD result, sintering of χ-Fe5C2 crystals did not seem to be significant, which was believed to be the beneficial effect of the protective shell providing restrictive geometrical space for nanoparticles. More interestingly, the protective silica shell was also found to be effective in maintaining the phase of χ-Fe5C2 against re-oxidation since only slight change was observed even after the highly exothermic reaction with by-produced water. Further structural analysis showed that the protective silica shell had a partially ordered mesoporous structure with a short range. Fischer-Tropsch activity of χ-Fe5C2 in this study was comparable to or higher than those from previous results. In addition, CO2 selectivity was found to be very low after stabilization.
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