저온 플라즈마 베드에서 메탄의 부분산화반응에 대한 페롭스카이트 촉매의 산소종 영향 연구
Effects of oxygen species in perovskite catalysts on partial oxidation of methane in a low temperature plasma bed
- 주제어 (키워드) 페롭스카이트 , 표면 산소종 , 유전체 장벽 방전 플라즈마 , 부분산화반응 , 메탄 , perovskite , surface oxygen , dielectric barrier discharge plasma , partial oxidation , methane
- 발행기관 서강대학교 일반대학원
- 지도교수 하경수
- 발행년도 2022
- 학위수여년월 2022. 2
- 학위명 석사
- 학과 및 전공 일반대학원 화공생명공학과
- 실제 URI http://www.dcollection.net/handler/sogang/000000066442
- UCI I804:11029-000000066442
- 본문언어 한국어
- 저작권 서강대학교 논문은 저작권 보호를 받습니다.
초록 (요약문)
란탄 기반 페롭스카이트가 유전체 장벽 플라즈마 베드에서 메탄의 부분산화반응 촉매로 이용되었다. 이때, 반응 중 표면 산소종이 부분산화반응에 기여하였다. O 1s XPS 분석을 통해 비교 실험으로 수행한 무산소 메탄 플라즈마 전환 반응에서 LaAlO3의 격자 산소가 크게 소모된 것을 확인하였고, 반응물에 분자 산소를 함께 공급해주게 되면 격자 산소를 포함한 표면 산소종이 회복되는 것을 확인하였다. O2-TPD 분석 결과, α-Al2O3에 비해 LaAlO3의 경우 격자 산소 전달 능력이 현저히 증가하였다. 반응 결과에서는 LaAlO3는 α-Al2O3에 비해 증가된 메탄 전환율, H2 선택도 및 CO 선택도를 보였다. 격자 산소 전달 능력이 반응 성능에 미치는 영향을 보다 명확하게 설명하기 위해 Sr이 도핑된 LaAlO3 촉매도 분석 및 반응에 사용되었다. 더욱 향상된 O2 전달 능력으로 인해 H2 선택도는 LaAlO3보다 크게 향상되었고, CO 선택도는 LaAlO3보다 약간 더 높았다. 활성 중간체들을 식별하고 반응 경로를 설명하기 위해 DFT 계산연구 또한 수행됐다.
more초록 (요약문)
Lanthanum-based perovskites have been employed as catalysts for the partial oxidation of methane in a dielectric barrier discharge plasma bed. During the reaction, surface oxygen species mainly contribute to partial oxidation. From the results of the O 1s XPS analysis, it was confirmed that the lattice oxygen of LaAlO3 was significantly consumed after a plasma-assisted methane reaction without oxygen, which was conducted as a comparative experiment, whereas the surface oxygen species including lattice oxygen was recovered when molecular oxygen was co-fed. According to the results of the O2-TPD analysis, the lattice oxygen transfer capability noticeably increased in the case of LaAlO3 compared to that of α-Al2O3. During the activity tests, LaAlO3 showed increased methane conversion, H2 selectivity, and CO selectivity compared to α-Al2O3. To further elucidate the effects of lattice oxygen transfer capability on the performance, Sr-doped LaAlO3 catalysts were also investigated. Due to more enhanced O2 transfer capability, H2 selectivity was greatly improved, while CO selectivity was slightly higher than those of LaAlO3. Density functional theory studies were also conducted to identify the active intermediate species and elucidate the reaction pathways.
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