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Synthesis, Structure Determination and Characterization of Noncentrosymmetric Bismuth Selenium/Tellurium Oxide Fluorides, Bi3(SeO3)3(Se2O5)F and Bi3(TeO3)(TeO2F2)3F

초록/요약

비중심대칭 결정 구조를 갖는 화합물을 합성하기 위해서는 전략이 필요하다. 비중심대칭구조는 입체화학적으로 활동적인 비공유 전자쌍을 가진 양이온들로 이루어진 비대칭 단위체에 의한 제2차 얀-텔러 구조 변형(뒤틀림)에 의해서 대부분 유도된다. 이러한 구조 뒤틀림을 크게 유도할 수 있으며 비공유 전자쌍을 가지는 비스무트 양이온(BI3+), 셀레늄 양이온(Se4+) 및 텔루륨 양이온(Te4+)을 택하였다. 그 결과 Bi3(SeO3)3(Se2O5)F와 Bi3F(TeO3)(TeO2F2)3을 합성하였고, 두 화합물에 대한 연구 결과를 논의하고자 한다. 단결정 x-선 회절 분석기(SC-XRD)를 통해 두 화합물 모두 비중심대칭 공간군인 P21과 P63mc로 각각 결정화됨을 확인하였다. 에너지 분산형 x-선 분광기(EDX)를 통해서는 두 화합물의 구성원소인 Bi, Se/Te, O, F가 존재하고 있음을 확인하였다. 자외선-가시광선 분석기를 통해서는 합성된 두 물질의 밴드 갭이 각각 3.8 eV, 3.85 eV임을 알 수 있었다. 더 나아가 적외선 분광 분석기를 통한 분석, 열안정성 분석 그리고 제 2고조파 현상의 확인을 마쳤으며, 이에 대한 이야기를 하려고 한다.

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초록/요약

A strategy should be applied to synthesize compounds that crystallizes in polar noncentrosymmetric(NCS) structure. NCS structure is mostly formed by second-order Jahn–Teller (SOJT) distortions induced by metal cations with stereochemically active lone pairs. Among metal cations with stereochemically active lone pairs, we selected Bi3+, Se4+, and Te4+ to synthesize crystals with NCS structure. Therefore, we have successfully synthesized bismuth selenium/tellurium oxide fluorides, Bi3(SeO3)3(Se2O5)F and Bi3(TeO3)(TeO2F2)3F. Single crystal X-ray diffraction (SCXRD) data for Bi3(SeO3)3(Se2O5)F and Bi3(TeO3)(TeO2F2)3F indicated both crystallizes in polar NCS space group, P21 and P63mc, respectively. Energy dispersive analysis by X-ray (EDX) analysis confirmed that elements of Bi, Se/Te, O, F exist in the title materials. UV-Vis diffuse reflectance spectroscopic analysis was implemented and the band gap was calculated to be 3.8 eV for Bi3(SeO3)3(Se2O5)F and 3.85 eV for Bi3(TeO3)(TeO2F2)3F. Furthermore, powder second-harmonic generation (SHG) measurements of Bi3(SeO3)3(Se2O5)F and Bi3(TeO3)(TeO2F2)3F were performed. Detailed analysis results of the reported compounds will be discussed.

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