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Raman Spectroscopy of Few-Layer 1T′ and Td MoTe2

초록/요약

Molybdenum ditelluride (MoTe2) is attracting much interest due to many fascinating properties in several phases. In this thesis, the theoretical background for Raman spectroscopy is reviewed, and vibrational properties of 1T′ and Td MoTe2 are theoretically investigated by exploiting the crystal symmetry and the group theory for bulk and few-layer cases. Experimental results and discussion on few-layer 1T′ and Td MoTe2 are given as follows: polarized Raman spectroscopy was performed on mechanically exfoliated few-layer MoTe2 samples, and both 1T′ and Td phases were observed at room temperature. Few-layer 1T′ and Td MoTe2 exhibited significant differences especially in interlayer vibration modes, from which the interlayer coupling strengths were extracted using the linear chain model: strong in-plane anisotropy was observed in both phases. Furthermore, temperature-dependent Raman measurements revealed a peculiar phase transition behavior in few-layer 1T′ MoTe2. In contrast to bulk 1T′ MoTe2 crystals where the phase transition to the Td phase occurs at ~250 K, the temperature-driven phase transition to the Td phase is increasingly suppressed as the thickness is reduced, and the transition and the critical temperature varied dramatically from sample to sample even for the same thickness. Raman spectra of intermediate phases that correspond to neither 1T′ nor Td phase with different interlayer vibration modes were observed, which suggests that several metastable phases exist with similar total energies.

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초록/요약

몰리브덴 디텔루라이드 (MoTe2)는 여러가지 상에서 관찰되는 흥미로운 물리적 특성으로 인해 많은 관심을 받고 있다. 본 학위 논문에서는 라만 분광법의 이론적 배경을 리뷰하고, 결정 구조의 대칭성과 군론을 이용하여 벌크와 얇은 층의 MoTe2에서 1T′과 Td 상이 가지는 진동의 특성을 이론적으로 분석한다. 얇은 층의 1T′과 Td 상에 대한 실험적 결과와 토의는 다음과 같이 기술된다. 기계적 박리법으로 제작된 얇은 층의 MoTe2 시료를 편광 라만 분광법으로 측정하고, 1T′과 Td 상을 모두 상온에서 관찰하였다. 얇은 층의 1T′과 Td MoTe2는 특히 층간 진동모드에 큰 차이를 보였으며, 선형 체인 모델을 이용하여 층간 결합의 세기를 계산하고 두가지 상 모두에서 강한 비등방성을 확인하였다. 추가적으로 온도를 낮추면서 라만 분광 측정을 하여 얇은 층의 1T′ 상이 가지는 특이한 상전이 양상을 관찰하였다. 벌크 두께의 1T′ MoTe2는 약 250 K에서 Td 상으로의 상전이가 일어나는 것에 반해, 얇은 층에서는 두께가 감소할수록 Td 상으로의 상전이가 억제되었고, 같은 두께에서도 시료에 따라 상전이의 여부와 상전이가 일어나는 온도가 다르게 관찰되었다. 층간 진동모드가 1T′이나 Td 상으로 대응되지 않는 라만 스펙트럼도 관찰되었으며, 이는 여러가지의 준안정적인 상이 비슷한 에너지를 가지고 존재할 수 있음을 시사한다.

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