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원자의 양론비가 제어된 전도성 Cu2-xS 나노입자 박막의 반도체 성질 조절 연구

Stoichiometry control of electronically coupled Cu2-xS nanocrystals with tunable semiconductor properties

초록/요약

Cu2-xS 나노입자는 구리와 황 원자 간의 화학양론적 불일치(x)에 따라 결정되는 정공 밀도를 갖는다. 일반적으로 Cu2-xS 결정구조 내의 구리의 공백은 자유 정공을 생성한다. 결과적으로 구리의 부족한 정도(x)에 따라 Cu2-xS 나노입자의 정공 밀도가 변하며, 그에 따라 특성이 다양하게 나타난다. 응용 장치에서 이런 Cu2-xS 나노입자의 특성을 활용하기 위해서는 전도성 나노입자 어셈블리가 필요하다. 본 연구에서는 전도성 Cu2-xS 나노입자 어셈블리의 x을 효과적으로 조절하였고 그에 따른 어셈블리의 구조적, 광학적, 전기적 및 열전기적 특성을 조사하였다. 나노입자 어셈블리의 전도성은 박막 형성 이후 개별 나노입자에 부착된 리간드를 제거하여 달성하였다. 이렇게 형성한 전도성 Cu2-xS 나노입자 어셈블리를 Cu(I) 복합체 또는 Ce(IV) 복합체 용액에 노출 시켜 어셈블리의 구성하는 양론비를 변화시켰다. 이 과정에서 Cu+ 이온이 Cu2-xS 결정구조 내의 구리 공백 부위에 점차 삽입 또는 탈리 됨에 따라 x를 제어할 수 있다. x의 제어 통해, 전도성 Cu2-xS 나노입자 어셈블리의 흡광도와 전기전도도 및 열전특성은 체계적으로 변경될 수 있다. 전반적으로, x=0.1에서 79.2 µW/K2m의 상온 열전 역률(power factor)을 얻을 수 있었다. 이 연구에서 조사된 Cu2-xS 양론비에 따른 박막의 물리적 특성 변화는 이후 Cu2-xS 나노입자 어셈블리의 활용을 위한 안내가 될 것이다.

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초록/요약

The hole density of an individual copper sulfide nanocrystal (Cu2-xS NC) is determined from the stoichiometric mismatch (x) between copper and sulfide atoms. Consequently, the electronic properties of the material change over a range of x. To exploit Cu2-xS NCs in devices, assemblies of NCs are typically required. In this report, we investigate the influence of x on the structural, optical, electrical and thermoelectric of Cu2-xS NC assemblies, of which the NCs are electronically coupled to each other. Electronic coupling between NCs was attained by removing the ligands attached onto the individual NCs after the film deposition. For these electronically coupled Cu2-xS NC assemblies, x ranging from 0.9 to 0.1 was gradually varied by immersing the solid thin film into a solution containing Cu(I) complex over different periods of time (0-10 min). As Cu+ gradually incorporated into the copper deficient sites of Cu2-xS NCs, x could be controlled. Consequently, NIR absorbance of the Cu2-xS NC assemblies as well as their electrical conductivity and thermoelectric Seebeck coefficient changed systematically with the control in x. Overall, room temperature thermoelectrical power factor as high as 79.2 μW/K2m could be obtained from electronically coupled assemblies of Cu2-xS NCs with x=0.1. The physical characteristics of the Cu2-xS NC assemblies investigated in this work would provide guidelines for exploiting this emerging class of nanocrystal system.

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