습식담지시 pH와 Ni/Mo 몰비가 Ni-Mo 카바이드 촉매의 특성과 메탄 건식개질 반응성에 미치는 영향
- 주제(키워드) 도움말 니켈 몰리브덴 카바이드 , 습식담지 , pH , 초기 Ni/Mo 몰비
- 발행기관 서강대학교 일반대학원
- 지도교수 박형상, 김성수
- 발행년도 2014
- 학위수여년월 2014. 8
- 학위명 석사
- 학과 및 전공 도움말 일반대학원 화공생명공학과
- 실제URI http://www.dcollection.net/handler/sogang/000000054006
- 본문언어 한국어
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초록/요약 도움말
AC를 지지체로 사용한 nickel molybdenum carbide(Ni-Mo/AC)를 금속전구체의 습식담지와 20% CH4/H2에 의한 침탄 과정에 의하여 합성하였다. 습식담지에 의한 합성 시 pH와 초기 Ni/Mo 몰비가 침탄된 Ni-Mo/AC 촉매의 특성에 미치는 영향을 ICP, XRD, XPS, SEM, BET, CO2-TPD 방법으로 조사하였으며 그 결과를 메탄 건식개질 반응에서의 침탄된 Ni-Mo/AC 촉매 활성과 연관시켰다. Ni와 Mo는 습식담지시 pH에 따라 Ni-Mo-AC 용액 상에서 이온 또는 수산화물로 존재하기 때문에 AC에 흡착된 Ni와 Mo 화학종의 종류 및 양은 pH에 따른 AC와 금속 화학종 사이의 상호작용에 큰 영향을 받았다. Ni와 Mo는 침탄된 Ni-Mo/AC 촉매 표면에 Mo oxide, Mo carbide, metallic Ni로 존재하였다. Ni-Mo/AC 촉매의 특성 분석 결과와 메탄 건식개질 반응 결과를 비교했을 때 초기 Ni/Mo 몰비가 증가할수록 촉매 활성이 증가하였다. 습식담지시 pH 7과 pH 9.5에서 합성된 촉매는 pH 3과 natural pH에서 합성된 촉매에 비해 메탄 건식개질 반응성이 낮으며 이러한 현상은 metallic Ni의 결정크기와 관련이 있는 것으로 보인다.
more초록/요약 도움말
Activated charcoal supported nickel molybdenum carbide (carburized Ni-Mo/AC) catalysts were prepared by wet-impregnation followed by temperature-programmed carburization using 20% CH4/H2 gas. The effects of pH and initial Ni/Mo mole ratio in wet-impregnation step on the characteristics of the carburized Ni-Mo/AC catalysts were investigated using ICP, XRD, XPS, SEM, BET, CO2-TPD techniques and correlated with the catalytic activity of the catalysts in methane dry reforming reaction. Since Ni and Mo existed as ionic or hydroxide species in the aqueous Ni-Mo-AC solution depending on the pH during the wet-impregnation step, the types and amounts Ni and Mo species adsorbed on AC were strongly dependent on pH due to the electrostatic interaction between the metal species and AC. Ni and Mo existed as Mo oxide, Mo carbide, and metallic Ni on the surface of carburized Ni-Mo/AC catalysts. Comparison of the results of kinetics with the results of characterization of the carburized Ni-Mo/AC catalyst showed that the catalytic activity was in general increased with increasing initial Ni/Mo mole ratio, but significantly lower for the catalyst wet-impregnated at higher pH(7 or 9.5) than those wet-impregnated at lower pH(3 or natural). This phenomenon was related to the crystal size of metallic Ni in the carburized Ni-Mo/AC catalyst.
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