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Negative dP/dV in Epitaxial PbZr0.3Ti0.7O3 thin film on Ultra thin SrRuO3 electrode

초록/요약 도움말

We have investigated the thickness dependence of the ferroelectric properties of epitaxial PbZr0.3Ti0.7O3 (PZT) thin films on step-flow grown SrRuO3 (SRO) bottom electrodes having different thicknesses. As the SRO thickness increases, the lattice constant a of the PZT (001) domain is considerably relaxed and the (100) domain disappears, which originates from the relaxation of the in-plane compressive strain of the SRO film and the deteriorated meandering of the terrace on the SRO surface. The structural change of the PZT film with increasing the SRO thickness gives rise to the decrease of the remanent polarization value and the coercive field, and it is found to be due to the decrease of the crystallinity and the tetragonality (c/a) of the PZT film. In addition, the slope of the hysteresis loop becomes drastically lowered with increasing the SRO thickness, which is attributed to the increase of the passive layer formed between the PZT film and the SRO electrode. This interpretation agrees quite well with the related theoretical study by Bartkvsky and Levanyuk. [A. M. Bartkvsky and A. P. Levanyuk, Phys. Rev. Letts 84, 3177 (2000)] For the past few decades, the one of the main research subjects in ferroelectric capacitor was how much it could be shrunk down, which should’ve been realized for high density FeRAM devices. Up to now, most related researches have been merely focused on reducing the ferroelectric film thickness and its lateral size, but have never been tried on the electrode. Changing the point of view to the size effect of electrode, we investigated the ferroelectric properties of PbZr0.3Ti0.7O3 thin film(60nm) deposited on ultra thin SrRuO3(SRO) electrode. It is found the negative dP/dV in P − V hysteresis loop under relatively low positive voltage. This behavior becomes to disappear at a certain bias applied voltage, approximately around 5V. This intriguing behavior could be interpreted as follows: The incomplete compensation of bound charges at the PZT film surface is constructed due to low carrier density of the SRO film. This incomplete compensation charges induce the strong depolarization field which is approximately 1MV/cm, resulting in the abnormal charge injection. This circumstance has the total switching charges elevated even while the applied bias decreases to zero, thus the negative dP/dV is seen in the ferroelectric hysteresis loop. In this section, we are going to discuss intriguing ferroelectric behaviors of epitaxially grown PZT thin film deposited on extremely ultrathin SRO electrode, especially the ferroelectric domain switching and DC transport mechanism.

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초록/요약 도움말

두께가 다른 Step-flow SrRuO3 (SRO) 전극 위에 PbZr0.3Ti0.7O3(PZT)를 에피하게 성장시켜 강유전성의 두께 의존성을 연구하였다. SRO의 두께가 증가할수록 PZT (001) domain의 a 격자상수가 줄어들었으며 (100) domain은 없어짐을 확인하였다. 이러한 현상은 SRO 박막의 두께가 증가할 수록 PZT박막의 in-plane compressive strain이 줄고 SRO표면 terrace의 굴곡이 심해지기 때문으로 판단되었다. 특히, SRO의 두께 변화에 따른 PZT 박막의 구조적인 변화는 분극값과 항전계값을 감소시켰으며, 이러한 현상은 SRO의 두께가 증가할수록 결정성이 나빠지고 PZT박막의 tetragonality (c/a)가 감소되기 때문으로 판단되었다. SRO의 두께가 증가할수록 hysteresis loop의 기울기가 증가하게 되는데, 이러한 현상은 SRO의 두께가 증가할수 계면에 형성된 passive layer의 두께가 증가하기 때문이다. 이러한 해석은 최근 발표된 Bartkvsky와 Levanyuk가 발표한 이론에 매우 잘 부합함을 확인하였다. [A. M. Bartkvsky and A. P. Levanyuk, Phys. Rev. Letts 84, 3177 (2000)] 지난 수 십년 동안 강유전 축전기 분야에서 가장 큰 이슈는 ‘강유전 축전기가 얼마만 큼 줄을 수 있겠는가?’라는 물음이었다. 현재까지 대부분의 관련 연구들은 강유전 박막의 두께와 크기를 줄이는데 집중되어 온 것이 사실이다. 우리는 관점을 바꿔서 전극의 크기효과에 관심을 두고 매우 얇은 SRO 전극 위에 에피하게 성장시킨 PZT (60nm) 박막의 강유전 성질을 조사하였다. 상대적으로 낮은 전압을 인가하였을 때 hysteresis loop에서 ‘음의 dP/dV’ 을 관찰하였다. 이러한 현상은 인가전압을 증가시키면서 점점 사라지는 데, 대략 5 V에서 완전히 없어졌다. 이러한 현상은 다음과 같이 해석되었다. 매우 얇은 SRO 박막(4nm)는 상대적으로 적은 나르개 농도 (carrier density) 인해 PZT 박막 쪽에 속박된 전하의 양이 제한되게 되고, 이러한 상황은 강한 편극소거마당(depolarization field)가 유도하여 전하가 PZT 박막으로 투입되도록 한 것으로 판단된다. 이러한 현상은 전압이 감소함에도 불구하고 총 ‘switching 전하’의 양을 증가시켜 hysteresis loop에서 ‘음의 dP/dV’을 유도하였다.

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