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Coherent X-ray Diffraction Imaging on Zeolite Microcrystals

초록/요약 도움말

본 연구에서는 결맞는 x-선 회절 이미징 기법을 규칙적으로 분포된 나노기공을 가지고 있는 제올라이트 결정에 적용하여 시료의 이미지를 3차원으로 구현하였고, 결정 내부에 형성된 격자 변형을 원자단위 수준으로 측정하였다. 결맞는 x-선 회절 실험은 제3세대 방사광가속기(미국 Advanced Photon Source)에서 수행하였고, 간섭 무늬를 포함한 회절 패턴이 oversampling 조건을 만족하도록 광학 구성을 최적화하였다. 또한 측정된 회절 패턴으로부터 격자 변형 분포를 보다 정확하고 효율적으로 이미징하기 위하여 error reduction과 hybrid input-output으로 구성된 위상 복원 알고리듬도 최적화하였다. 본 연구에서 측정한 ZSM-5 제올라이트 결정 내부의 격자 변형 분포는 시료의 소성 조건에 따라 온도에 대한 의존성을 나타내었다. 독특한 형태의 격자 변형 분포는 200도에서 최대로 측정되었고 온도가 증가함에 따라 사라지며, 이는 시료 내부에 존재하는 미량의 유기 물질에 기인한 것임을 밝혔다. 유기 물질의 존재와 분포는 x-선 형광현미경, 열중량 분석법, 원소분석법, x-선 분광분석법, 유한 원소 분석법, 공초점 형광현미경을 이용하여 증명하였고, 유기 물질에 따른 열팽창 계수를 고분해능 x-선 분말회절법을 이용하여 얻어, 유한 요소 분석법을 통하여 유기 물질에 의한 격자 변형의 분포를 이론적으로 계산하여 실험결과와 일치함을 확인하였다. 본 연구에서 측정한 격자 변형의 변이의 최대값은 약 0.3나노미터로, 이는 시료의 크기에 대비하면 약 10,000분의 1에 해당하는 양이다. 본 연구의 비파괴적이고 in-situ의 측정 기법은 제올라이트 응용에 피드백을 하여 보다 응용성이 향상된 제올라이트를 설계하고 적용하는데 기여할 수 있을 것이다. 그리고 결맞는 x-선 회절 이미징 기법을 x-선 자유 전자 레이저에 적용하여 원자 수준의 공간 분해능과 극초단의 시간 분해능으로 격자 변형의 분포를 연구할 수 있을 것으로 기대된다.

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초록/요약 도움말

In this thesis, coherent x-ray diffraction imaging was applied on zeolite microcrystals containing well-arranged nanopores for reconstructing the three-dimensional image of the sample and for obtaining internal deformation field distribution of the sample. The coherent x-ray diffraction experiments were performed at the Advanced Photon Source, one of the third-generation synchrotron sources. The diffraction patterns implying the fringes along crystal axes were collected with optimized optical components to satisfy the required oversampling conditions. The phase retrieval algorithm composed of the error reduction and the hybrid input-output was also optimized in order to improve the accuracy and the efficiency of the resultant displacement distribution. The displacement distribution in the ZSM-5 zeolites shows the temperature dependence along the calcination condition. In particular, the unusual displacement distribution which appeared maximum at 200°C and disappeared at higher temperature was orginated from minute amount of residual organic molecules. The existence and the distribution of the organic residues were confirmed by x-ray microfluorescence, thermogravimetric analysis, element analysis, energy dispersive x-ray spectroscopy, and confocal fluorescence microscopy. The different thermal expansion behaviors due to the organics were measured by high resolution powder diffraction. The results calculated by finite element analysis show a good agreement with the experimental observations. The maximum value of the distortion was about 0.3 nm which means that the spatial derivative of the displacement along the entire size of the crystal is about 10-4. Therefore, with non-destructive and in-situ technique shown in this thesis, engineering such strain effects could have a major impact on the design of future catalysts. Furthermore, with x-ray free electron laser, the spatial and the temporal resolution of the coherent x-ray diffraction imaging will be achieved the atomic scale and ultra fast period, respectively.

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