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유-무기 하이브리드 나노입자를 도입한 리튬이차전지용 나노복합 전해질의 특성 및 성능에 관한 연구

Preparation and characterization of nanocomposite electrolytes with organic-inorganic hybrid nanoparticles for lithium batteries

  • 이정민 (Lee, Jung-Min, 화공생명공학과 고분자재료전공)

초록/요약

There has been strong demand for rechargeable batteries with high performance and high stability. Especially, solid polymer electrolytes (SPE) will play a key role in the performance of lithium secondary batteries for the development of electric vehicles as well as portable electronics. They would overcome the limitations of liquid electrolytes, especially related to safety concerns such as leakage and explosion. Poly(ethylene oxide) (PEO) has been studied extensively as a polymer host and its complex formed by the dissolution of a salt at solid state. The ion transport in the polymer electrolytes, as a consequence of segmental motion of the polymer chain, is more favourable at high degree of amorphousity in the host polymer. However, because of the high crystallinity of PEO at room temperature, ionic conductivity is quite low at RT. So it has been challenge to develop SPE with high ambient conductivities as well as strong mechanical strength. In this study, we prepared nanocomposite PEO electrolytes by introducing PEG-POSS as hybrid nanoparticles. These nanoparticles are hybrid organic-inorganic ones attached with poly(ethylene glycol) (PEG) moieties. Since their size is in nm range so that they can provide high interfacial area and mitigate the restriction of chain motion even at high loadings. The introduction of PEG-POSS improved ionic conductivity at room temperature due to extended amorphous regions by reduced crystallinity of PEO and increased chain motion due to lower glass transition temperature (Tg) of electrolytes. Consequently, the ionic conductivity of nanocomposite electrolytes showed 6 x 10-5 S/cm at RT which was nearly one order of magnitude higher than PEO-salt complexes. Furthermore, the nanocomposite electrolytes showed strongly enhanced mechanical properties of electrolytes, for example tensile strength, which almost doubled that of non-composite counterpart. Though it is very difficult to obtain high ionic conductivity and mechanical properties simultaneously, these nanocomposite electrolytes may pave the way to overcome the limitation of SPE.

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초록/요약

휴대용 전자 장비의 소형화, 경량화 및 기능의 복합화와 환경 및 에너지 고갈 문제로 인한 전기자동차 시장의 확대 추세로 고에너지 밀도, 고 안전성을 갖는 이차전지에 대한 수요는 점차 늘고 있다. 그에 따라 현재 가장 유력한 대안으로 리튬이차전지에 도입되는 기존의 액체 전해질을 대신하여 안전성 을 갖는 고용량의 고분자 전해질이 제안되고 있으며, 이에 대한 연구가 활발히 진행 중이다. 현재 기술로는 열적？기계적 특성이 우수하고 다양한 염과 착체를 형성할 수 있는 폴리에틸렌옥사이드 [poly(ethylene oxide), PEO]계 고분자 전해질이 상용화 가능성이 가장 높은 고분자 매트릭스 중의 하나로 알려져 있지만 PEO를 사용하는 고분자 전해질의 경우 상온에서의 이온전도도가 10-9 S/cm로 매우 낮다. 이는 고분자 전해질 내에서의 이온 전도 메커니즘이 고분자 분절운동에 의해 무정형 영역에서 일어나기 때문에, PEO의 상온에서의 높은 결정성 (χc = ～ 80%)이 이온 전도를 제한하게 된다. 따라서 상온에서 높은 이온전도도를 갖는 고분자 전해질의 개발을 위해 결정성을 억제시키거나 활발한 분절운동을 위한 유리전이온도 하락, 그 외에도 낮은 염 해리 능력 보완을 위한 리튬염의 개량 및 유전상수가 높은 첨가제 도입 등의 다양한 방법으로 연구가 이루어지고 있다. 그러나 현재까지의 대부분의 고분자 전해질은 이온전도도 상승과 강한 기계적 물성을 동시에 갖지 못하는 한계를 보여주고 있다. 본 연구에서는 이러한 고분자 전해질의 한계를 극복하기 위해 PEO 매트릭스에 유-무기 하이브리드 나노입자인 PEG-POSS를 도입하여 향상된 이온전도도와 기계적 강도를 동시에 갖는 나노복합 전해질을 제조하였다. PEG-POSS는 SiO1.5의 silsesquioxane cage에 8방향으로 폴리에틸렌글라이콜 [poly(ethylene glycol), PEG] 작용기가 달려있는 구조로, 크기가 1 ~ 3 nm로 매우 작기 때문에 매우 높은 계면을 제공하고, 기존의 SiO2, TiO2, Al2O3와 같은 나노입자들이 가지는 도입량 증가에 따른 고분자 사슬 움직임 저해 문제를 완화시킨다. PEG-POSS의 도입은 매트릭스 고분자인 PEO의 결정성을 크게 제어하였고, 동시에 유리전이온도를 낮춰줌으로써 상온에서 최대 6 x 10-5 S/cm의 이온전도도를 확보하였다. 이와 동시에 기계적 강도 역시 기존보다 2배 이상 크게 증가하며 PEG-POSS 나노입자를 바탕으로 한 나노복합 전해질이 현재 고분자 전해질이 갖고 있는 연구 경향의 한계를 극복할 것으로 판단된다.

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