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포토닉 나노젯 리소그라피를 이용한

Fabrication of Gold Nanostructure using Photonic Nanojet Lithography and Their Study on Localized Surface Plasmon Resonance Properties

초록/요약

본 논문에서는 최근 생화학 센서와 태양전지 등 다양한 분야에서 주목 받고 있는 금속 나노 구조체 국소 표면 플라즈몬 공명(LSPR)에 대한 연구를 수행하였다. LSP는 금속 나노 입자 표면에 존재하는 자유 전자들의 집단적인 거동을 말하며, 이때 외부에서 입사된 빛에 유도된 쌍극자가 공진 조건이 만족되면 이례적인 광흡수 혹은 광산란의 증가하는 형태로 나타난다. 본 논문은 크게 세 부분으로 구성되어 있다: 첫째로는 Mie이론 및 DDA 접근법을 이용하여 나노 입자의 크기, 모양, 재질, 그리고 나노입자 주변의 유전상수가 LSPR에 미치는 영향에 대한 분석하였다. 다양한 형상에 대한 전산모사를 위해서 DDA가 사용되고 있다. DDA의 유효성은 이미 많은 연구자들에 의해서 검증되었기 때문에, 본 연구에서는 DDA를 이용한 LSPR의 특성 검증에 주력하였으며 이를 통해 금속 나노 구조체의 크기와 재료 그리고 주변환경의 영향으로 LSPR의 특성이 제어될 수 있음을 확인 하였다. 시뮬레이션 결과로부터 특히 금속 나노 구조체의 기하학적인 구조에 따라 양자산란효율(quantum scattering efficiency)을 높일 수 있음을 알 수 있었으며 이를 통하여 최적의 나노막대 설계를 위한 조건을 도출하여 추후 나노구조체 제작 조건을 제시하였다. 두 번째로는 나노 구조체를 활용한 소자제작을 위해 필수적으로 고려되어야 하는 기판 구성에 따른 LSPR의 특성변화를 실험적 이론적으로 측정 분석하였다. 즉, 최적의 접착층의 두께 및 기판의 종류에 따른 LSPR 변화에 대해서 연구하였다. 최적의 접착층 유효두께 확인을 위하여 나노인덴터를 이용한 실험결과 결과 1 nm의 두께 Ti 접착층은 우수한 접착력과 최소의 플라즈몬 감쇠를 갖는 것을 알 수 있었다. 기판의 종류 및 삽입층 두께에 따른 실험결과로부터, 유전체 기판의 영향은 오직 공진 주파수의 변화에만 영향을 주며, 반도체 기판의 경우는 감쇄상수 k 값에 의해 LSPR 감쇠 상수가 증가함을 알 수 있었다. 이는 화학적 계면 감쇠 현상으로 LSPR 신호의 세기가 줄어들며, 금속 나노 구조체 표면의 자유전자가 기판으로 이동하여 peak broadening이 일어나 플라즈몬의 반치폭이 증가하는 것으로 설명 될 수 있다. 또한 금속 기판의 경우는 기판에 의한 공진에 의해서 추가적인 플라즈몬 모드가 나타났다. 마지막으로 앞서 기술한 최적의 양자산란효율을 갖는 나노 구조체를 제작하기 위하여 전자빔 리소그라피 및 포토닉 나노젯 리소그라피를 통해 다양한 나노구조체를 제작하였다. 전자 빔 리소그라피 방법의 경우 대면적 제작이 어렵고, 장시간의 공정을 갖는 단점을 가지고 있으며 이를 극복하기 위하여 기존의 포토닉 나노젯 리소그라피를 이용하였다. 그러나 대면적을 단시간 제작할 수 있는 장점에도 불구하고 지금까지 250 nm 이상의 나노 구조체 제작에만 이용되어 왔다. FDTD 시뮬레이션을 통해 최적의 PR의 두께를 조절하였고, Lift-off-layer(LOL) 방법을 도입하여 리소그라피 이후 금속 증착을 효과적으로 할 수 있도록 하였다. 이러한 공정개선을 통하여 90 nm 지름 크기를 갖는 금 나노 디스크를 제작할 수 있었다. 또한 ND filter를 이용해서 기존 노광 시간 분해능을 30배 이상 향상시켜 최적의 조건에서 나노디스크를 제작할 수 있었다. 양자 산란 효율을 더욱 높이기 위하여 리소그라피 공정 시 형성되는 디스크 모양의 pore의 형태를 제어하기 위하여 최초로 line engineered diffuser를 도입하였다. Line engineered diffuser는 축에 따라서 확산각이 다른 광학계로 기존의 평행광 상태로 노광시킬 때와 달리 종횡비가 커지는 방향으로 형상을 변화시킬 수 있었다. 그 결과 확산각이 다른 line engineered diffuser의 사용과 노광 시간의 조절을 통해서 다양한 크기의 나노막대를 제작하였으며, 나노막대의 종횡비는 확산각에 의존하여 결정됨을 알 수 있었다. LSPR 특성에 대한 이론적인 기반을 바탕으로 시도된 여러 효과의 분석과 나노 구조체의 제작이 이후 이 분야 연구자들에게 조금이나마 도움이 되길 기대한다.

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초록/요약

In this thesis, researches on the localized surface plasmon (LSP) in gold metal nanoparticles which has been extensively researched for numerous applications such as a label-free biochemical sensor, high efficiency solar cell, etc., are presented. The LSP is a collective oscillation of free electrons in the metal nanoparticle. It has been shown that the light absorption and scattering are drastically enhanced if a resonance sets in between the LSP and the incident electromagnetic field. It has been also shown that the resonance conditions can be varied by changing the size and shape of the nanopaticle and the dielectric constant surrounding medium. This thesis consists of three major subjects: Firstly, dependencies of the LSPR characteristics on the size and shape of a nanoparticle and a surrounding material are studied. Mie scattering theory and the discrete dipole approximation (DDA) have been applied for computational simulation of LSPR properties. The validity of the DDA was confirmed by comparing the simulation result and analytical result for the case of spherical nanoparticle, for which exact dependency on the geometrical factor is already known. As results of these studies, we found that the quantum scattering efficiency can be increased by adjusting the shape factor of a nanoparticle. An optimized geometrical structure of the nanoparticle has been obtained. Secondly, effects of substrate, buffer layer and adhesion layer, which are essential components in fabricating an actual LSPR sensor, on the LSPR properties have been researched both theoretically and experimentally. Adhesion layer must be deposited on the substrate to make tight binding between the nanoparticles and the substrate. Since the LSPR damping becomes larger as increasing thickness of the adhesion layer, the thickness must be adjusted at the optimal value to maintain strong adhesion force and small damping. In our experiment, we found that the optimal thickness of the Ti adhesion layer between gold and glass is approximately 1 nm. We also found the presence of a dielectric substrate results in a shift of LSPR frequency, while, in the case of a semiconductor substrate, the damping constant is increased by the extinction coefficient k of the semiconductor; the FWHM is broadened by tunneling of electrons in the conduction band of the nanoparticle into the substrate, which is known as the chemical interface damping effect. In the case of a metal substrate, an additional LSPR is occurred because of the resonance induced by the substrate. Lastly, nanoparticles with different geometrical factors have been fabricated by the electron-beam lithography and photonic nanojet lithography (PNJL). Although the PNJL can be used for a quick, wide area fabrication of the patterned nanoparticles, it has limited applications because it cannot be used for fabricating nanoparticles smaller than 250 nm. In our present work, by obtaining an optimum thickness of the photo-resist (PR) and applying the lift-off-layer (LOL) method, we have been able to make much smaller than those of the conventional PNJL. Moreover, by using a ND filter and, thereby, increasing effective exposure time, we are able to get a better control in nanoparticle fabrication. Using these techniques, we are able to make a gold nano-disc with a 90 nm radius. Details of fabrication procedure and evaluation results will be discussed.

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