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Influences of growth process on optical properties of Cu(In1-xGax)Se2 thin film solar cells

  • 남다현 (Dahyun Nam, 물리학과 고체물리전공)

초록/요약

Solar cells have drawn attention as the source of the renewable energy. Among the various kinds of absorber materials, the Cu(In1-xGax)Se2 (CIGS) has been widely studied due to its promise as low-cost material for high-efficiency thin film solar cells. Devices based on CIGS, grown by the three-stage co-evaporation technique, with efficiencies of 20.3% over small areas have been reported. CIGS based thin film solar cells are usually built by depositing CdS as a buffer layer and ZnO as a window layer on top of the CIGS absorber layer. In order to optimize their performances, it is essential to understand the interactions between the layers. In this thesis, we have investigated the interactions between the layers by examining the optical properties of the CIGS solar cell structure at each step of the fabrication process—CIGS, CdS/CIGs, and ZnO/CdS/CIGS— using photoluminescence and Raman spectroscopy. In low temperature PL measurements, two peaks at around 1.1 eV and 1.2 eV were observed in all samples. The lower-energy PL peak showed a different behavior in each sample. The PL intensity of the CIGS sample saturated when the excitation power was larger than 3 mW whereas those of CdS/CIGS and ZnO/CdS/CIGS samples did not saturate in the power range used in the measurements. Upon raising the temperature of the samples, the PL of the CIGS and ZnO/CdS/CIGS samples quenched at 130 K and 200 K, respectively. whereas that of CdS/CIGS persisted up to room temperature. Hence, we can conclude that the optical property of the CIGS layer was improved or protected by the CdS layer. By Raman spectroscopy, we can also confirm that the overall crystallinity of the CIGS layer was improved or protected by the CdS layer for CdS/CIGS and ZnO/CdS/CIGS samples, which show larger Raman intensities at the CIGS A1 mode. Additionally, Raman signals at 234cm-1 were suppressed in CdS/CIGS and ZnO/CdS/CIGS samples which might be due to the diffusion of the Cd ion into the CIGS layer. Spatially resolved PL and Raman experiments were carried out and converted to 2D images to investigate the homogeneity of the CIGS layer at each sample. Correlations between the PL and the Raman images were not observed. However, some improvements on homogeneity in the PL images were shown.

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초록/요약

에너지 발전 시 공해가 많이 발생할 뿐 아니라, 그 양이 한정되어 있는 기존의 화석에너지를 대체하기 위한 재생 에너지의 중요성이 한층 강조되고 있다. 여러 재생 에너지들 중, 어느 지역에서나 쉽게 접할 수 있는 태양에너지가 많이 연구되고 있는데, 특히 고가의 결정질 실리콘 태양전지를 대체하려는 연구들이 진행되고 있다. 여러 후보들 중에서 Cu(In1-x,Gax)Se2(CIGS) 박막 태양전지가 주목 받고 있는데, 이는 CIGS가 직접 천이형 에너지 밴드갭과 높은 광흡수 계수를 가지기 때문이다. 이러한 특성은 고효율의 박막 태양전지 제조를 가능케 한다. 뿐만 아니라, 장기적인 전기 광학적 안정성이라는 매우 우수한 특성도 가지고 있다. 최근 독일의 ZSW에서는 20.3%의 CIGS 태양전지 최고효율을 보고하였다. 보고된 효율은 박막태양전지 중에서 가장 높으며, 다결정 실리콘 태양전지의 최고효율과 가깝다. 고효율의 CIGS 태양전지를 만들기 위해서는 보편적으로 three-stage co-evaporation으로 증착한 CIGS 위에 Chemical bath deposition 방식으로CdS 버퍼층을 올린 후, rf-sputtering 방식으로 ZnO 투명전극을 올린다. 하지만 정형화된 공정과정과 높은 광변환 효율에도 불구하고, 광흡수층의 결함이나 밴드갭 효과, CdS 버퍼층의 역할, 각 층간의 상호작용 등 CIGS 재료 및 소자에 대한 체계적인 이해가 부족한 상황이다. 태양전지 각 층간의 상호작용 및 재료의 결함은 태양전지의 효율과 매우 밀접한 관련이 있으므로 그 내용을 이해할 필요가 있다. 본 논문에서는 co-evaporation으로 증착한CIGS 박막을 공정과정(CIGS, CdS/CIGS, ZnO/CdS/CIG)에 따라photoluminescence(PL)와Raman 분광법으로 살펴보았다. 저온PL을 통해 세 샘플에서 1.1 eV, 1.2 eV에 존재하는 두 개의 픽을 관찰했는데, 이 중 1.1 eV의 픽이 샘플에 따라 다른 경향을 보였다. CIGS 샘플의 PL은 광세기가 3 mW일때 포화되는 반면, CdS/CIGS 샘플과 ZnO/CdS/CIGS 샘플의 PL은 광세기가 커질수록 점점 커졌다. 또한, CIGS 샘플과 ZnO/CdS/CIGS 샘플의 PL은 각각 150 K, 200 K 에서 quenching 되었는데, CdS/CIGS 샘플은 상온에서도 여전히 PL 신호를 보였다. 이를 통해 CdS 층이 형성된 후 CIGS 층의 광학적 특성이 향상되거나 보존되었음을 알 수 있다. Raman 분광법을 통해서도 CdS 층의 형성이 CIGS 층의 전체적인 결정성을 향상시키거나 보존시켰음을 확인할 수 있었다. 세 샘플 모두 CIGS의 A1 모드 픽을 관찰할 수 있었는데, CIGS 샘플보다 CdS/CIGS, ZnO/CdS/CIGS 샘플들의 신호가 더 컸다. 또한, CIGS 샘플에서 발견된 234cm-1의 신호가 CdS/CIGS, ZnO/CdS/CIGS 샘플들에서는 사라졌는데, CdS를 올릴 때 Cd 이온이 CIGS 층으로 흡수되었기 때문으로 생각된다. 각 샘플 CIGS 층의 균일도를 관찰하기 위해PL, Raman 이미징을 수행하였다. PL과 Raman 이미징 간에는 큰 관련이 없었으며, 공정과정을 거칠수록PL 이미지의 균일도가 어느 정도 향상되었다.

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