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Comparison of various catalysts in gasochromic thin films for a hydrogen sensor

초록/요약

최근 고유가 파동으로 대체에너지에 대한 전 세계적 관심이 높아지는 가운데, 수소에너지는 재생가능하고 친환경성의 장점으로 화석에너지를 대체할 에너지원으로 손꼽히고 있어 전 세계적으로 학계와 업계의 활발한 연구가 진행 중이다. 특히 수송 분야로의 수소에너지 활용 연구가 활발하게 진행되고 있다. 그러나 수소가 공기 중 4% 이상의 농도에서 발화하는 특성이 있어 수소에너지의 대중화에 걸림돌이 되고 있다. 그러므로 무한하고 유용한 수소에너지를 보다 안전하게 사용하여 ‘수소 경제’를 이룩하기 위해서는 수소 센서 연구개발이 필수적이다. 본 연구에서는 기존의 수소센서박막에서 촉매로 사용되었던 팔라듐 뿐 아니라 수소분해에 보다 효과적인 촉매인 백금을 사용하여, 팔라듐과 적층하거나 합금화하여 수소센서박막의 촉매로써 적합한 물질을 연구하였다. 스퍼터링으로 제작된 Pd/WO3, Pt/WO3, Pt/Pd/WO3, 그리고 Pd-Pt/WO3 박막에 수소와 공기를 반복적으로 주입하였을 때 광투과도 변화와 그 내구성을 조사하였다. 또한 in-situ 라만 분광법을 이용하여 가장 효과적인 촉매로 여겨진 Pd-Pt 합금촉매의 경우 채색 반응매커니즘을 연구하였으며, 수소 뿐 아니라 암모니아 등의 유기용매 증기에 노출시켰을 때의 라만 스펙트럼 변화를 통해 Pd-Pt/WO3의 경우, 수소선택성을 가지고 있음을 알 수 있었다. 이를 통하여 Pd-Pt 촉매가 수소반응성과 내구성이 뛰어난 결과를 보일 뿐 아니라 수소선택성을 보이고 있으므로 수소센서박막으로서 가장 효과적인 물질로 결론내릴 수 있었다.

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초록/요약

Recently no wonder worldwide interests in alternative energy due to high oil price and circumstance issues. Hydrogen energy, one of variable alternative energy sources, has come to the forefront with Solar energy and bio fuel because it is clean, sustainable. Especially hydrogen energy has attracted a plenty of attention since its efficiency is higher than others. However, the volatility of hydrogen, its character about explosion in air has been entertained doubts as next energy source in spite of its high potential as renewable energy source. Therefore, it is important to develop the technology which is able to detect the hydrogen concentration in air so that we treat hydrogen energy more safe. In this study, we compared Pd/WO3, Pt/WO3, Pt/Pd/WO3, and Pd-Pt/WO3 thin films for searching the most suitable materials as a catalyst in hydrogen sensor films. So we deposited these films by sputtering and measured changes of optical transmittance when exposed to hydrogen gas and air alternately. Then, from these results, we found the most effective catalyst in hydrogen sensor films. Moreover, in-situ Raman spectroscopy was performed in order to study the coloration mechanism of these films and we researched the selectivity of Pd-Pt/WO3 to hydrogen gas and other gases, for example, NH3, organic vapors, etc. High selectivity to hydrogen is important to utilize hydrogen sensor film. We investigated the transmittance change and Raman shift of Pd-Pt/WO3 when expose to hydrogen gas and variable gases. Therefore we concluded that Pd-Pt/ WO3 only reacted with hydrogen gas and it was the most suitable material for hydrogen sensor films than others.

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목차

Chapter1. Introduction = 1
Chapter2. Theory = 3
2.1. Metal oxide electrochromic materials = 3
2.1.1. Coloration efficiency = 5
2.2. Electrochromic materials and mechanisms = 7
2.2.1. General characteristics of WO₃ and transition metal oxides = 7
2.2.2. WO₃ structure = 8
2.2.2.1. Perovskite-like Structure = 8
2.2.2.2. Rutile-like Structure = 10
2.2.2.3. Tungsten oxide hydrates = 10
2.3. Kinetic modeling of the electrochromic coloration process = 14
2.3.1. Assumptions = 14
2.3.2. The kinetics of the model = 16
2.4. Raman scattering = 20
2.4.1. Raman spectra of WO₃ = 24
Chapter3. Experiments = 25
3.1. Preparation of samples = 25
3.1.1. Sputtering = 25
3.2. Optical properties of samples = 27
3.2.1. Optical transmittance modulation = 27
3.2.2. in-situ Raman spectroscopy = 29
Chapter4. Results and discussion = 30
4.1. Pd, Pt, Pt/Pd and Pd-Pt catalyst on tungsten trioxides = 30
4.1.1. Optical transmittance modulation - cycling, modulation = 30
4.1.2. Optical transmittance modulation of Pt/Pd/WO₃ with different thicknesses of Pt = 41
4.1.3. in-situ Raman spectra = 43
Chapter5. Conclusion = 46
Reference = 47

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