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DNA 분자의 전기적 특성 및 응용에 대한 연구 : Electrical Properties of DNA Molecules and Its Applications

  • 발행기관 서강대학교 대학원
  • 지도교수 박광서
  • 발행년도 2006
  • 학위수여년월 200602
  • 학위명 박사
  • 학과 및 전공 물리
  • 식별자(기타) 000000103398
  • 본문언어 한국어

초록/요약

본 연구에서는 λ-DNA 분자의 전기적 특성과 DNA 분자와 금 나노입자가 연결된 금 나노입자 조립체의 전기 및 광학적 특성을 연구하여 나노 소자 혹은 DNA 센서로의 가능성을 알아보았다. λ-DNA 분자의 전기적 특성을 측정하기위해 100 nm간격의 서로 평행한 형태의 나노 전극을 제작 하였고, λ-DNA 분자를 나노 전극에 위치하기 위해 마이크로 플루이딕 시스템과 실리콘옥사이드 기판의 화학적 처리를 이용하였다. 접촉저항을 최소화할 수 있는 4단자 측정으로 나노전극 위에 위치한 λ-DNA 분자의 전기적 측정을 수행하였고, 온도와 습도의 변화에 따른 전기전도도로부터 λ-DNA 분자의 전기적 특성을 확인하였다. 상대습도에 따른 전기전도도의 변화로부터, 낮은 습도에서 전기가 흐르지 않았고, 80 %이상의 높은 습도에서 전류가 흐르는 것을 알 수 있었다. 이것은 λ-DNA 분자 내로 전류가 흐른다기보다는, 습도가 증가하며 λ-DNA 분자 주변에 형성된 물분자 채널 내의 물분자들이 해리되어 발생된 양이온(H+)에 의해 전류가 흐른다고 생각된다. 온도에 따른 전기전도도의 변화로부터 계산된 λ-DNA 분자의 활성화 에너지는 0.35 eV인데, 이 값은 기존에 발표된 λ-DNA 분자의 활성화 에너지에 비해 두 배 이상 크다. 오히려 물분자의 활성화 에너지에 가깝다. 습도와 온도 변화에 따른 전기전도도의 결과로부터, 본 실험에서 측정한 100 nm 이상의 길이를 갖는 λ-DNA 분자는 전기적 특성은 절연체에 가깝고, 측정된 전기전도도의 변화는 주로 물분자 층 내의 물분자들이 해리되어 생긴 양이온(H+)에 의한 전기적 특성이라 생각한다. DNA 분자와 구연산염 환원법으로 제작한 13 nm의 금 나노입자를 결합하여 금 나노입자 조립체를 제작하였다. 자외선-적외선 분광법(UV-vis spectrometer) 으로 흡수도를 측정한 결과 금 나노입자의 흡수파장이 524 nm에서 565 nm로 변화됨을 확인하였고, 투과전자현미경과 전계주사현미경 측정으로 DNA 분자에 의해 금 나노입자가 균일하게 연결되었음을 확인하였다. DNA 분자에 의해 연결된 금 나노입자 조립체의 전기적 특성을 알아보기 위해 온ㆍ습도 변화에 따른 전기전도도의 변화를 측정하였다. 상대습도가 증가하며 전기전도도가 지수적으로 증가하였는데, 이것은 상대습도가 증가하면 DNA 분자 주변의 물분자 층이 형성되고, 국소 유전 상수가 증가해서 물분자가 더 많이 해리되어 전류가 증가한 것으로 생각된다. 이러한 전기적 특성은 λ-DNA 분자의 전기적 특성과 유사하다. 온도 변화에 따른 나노입자 조립체의 전기전도도 측정을 통해 50 ℃ 근처에서 전기전도도가 감소되는 현상을 볼 수 있는데, 이것은 DNA 분자의 갈라짐에 의한 현상임을 확인하였다. 이 현상은 금 나노입자 조립체의 색깔변화로 확인할 수 있는데, 보라색에서 붉은색으로 변하는 온도와 거의 일치함을 확인할 수 있었다. 이러한 현상을 이용한다면, 단일 염기 불일치와 같은 미세한 현상도 전기전도도 측정을 통해 알아낼 수 있을 것으로 생각된다. 습도 변화에 따른 전기전도도 측정으로부터 금 나노입자 조립체의 전기전도도 변화는 DNA 분자에 의해 형성된 물분자 층을 흐르는 양이온에 의한 전류 흐름임을 알게 되었다. 그리고, 온도 변화에 따른 전기적 특성 측정으로부터 새로운 방식의 DNA 검출방식을 발견하였다. 전자빔 리소그라피와 화학합성법으로 서브나노 영역에서 수 나노 크기의 전극을 간편하고, 쉽게 제작할 수 있는 방법을 개발하였다. 이러한 방법으로 수 나노 크기의 전극을 제작하였고, 티올(SH)기가 연결된 DNA 분자를 이용하여 단일 금 나노입자를 간극 사이에 결합한 후 상온과 저온영역에서 전기전도도를 측정하였다. 저온영역에서의 전기전도도 측정으로부터 DNA 분자로 연결된 단일 금 나노입자가 비금속적인 특성을 가지며, 90 K 근처부터 비선형 특성을 가짐을 확인하였다. 이 결과로부터 단일 금 나노입자로 제작된 소자는 λ-DNA 분자와 금 나노입자 조립체의 전기적 특성과는 달리, DNA 분자를 통해 전기가 흐르는 것을 알 수 있었다. 위의 결과들을 종합해 볼 때, λ-DNA 분자와 금 나노입자 집합체의 전기적 특성은 절연특성을 가지는 반면, 대략 10 nm길이를 갖는 DNA 분자의 경우 반도체 영역의 전기적 특성을 가짐을 확인할 수 있었다. 그러므로, DNA 분자의 길이와 염기배열에 따라 다양한 전기적 특성의 변화가 가능하다고 생각된다. 이러한 성질을 잘 이용한다면, 다양한 형태와 우수한 성능의 나노 소자 혹은 DNA 센서가 만들어질 것으로 생각된다.

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초록/요약

We have studied the electrical property of λ-DNA molecules and the electrical/optical property of DNA-linked gold nanoparticle aggregates and examined a possibility of DNA-based devices or DNA sensor. First, we investigated the effects of relative humidity and temperature on the electrical conductance .of λ-DNA molecules which placed on parallel nanoelectrodes by the four probe method. The λ-DNA molecules were stretched across a set of parallel nanoelectrodes by flowing a λ-DNA solution through a microchannel placed perpendicularly to the nanoelectrodes. The exponential dependence of conductance on the relative humidity is observed and explained in terms of ionic conduction through the hydration layers around λ-DNA molecules Our results showed no evidence for the electrical transport along λ-DNA molecules having a random base sequence over a distance longer than 100 nm. Second, we have prepared the DNA-linked nanoparticle aggregates and measured the electrical properties of them as a function of relative humidity and temperature using the four probe method. Au nanoparticles with diameter of about 13 nm were synthesized by the citrate reduction method. TEM images showed the Au nanoparticles have round shapes and UV-vis spectrum of the Au nanoparticle solution had a surface plasmon peak around 519 nm. We prepard two kinds of aggregates following the protocols introduced previously by linking Au nanoparticles with DNA molecules having 12 bases or 24 bases. As the nanoparticles aggregates together, color of the solution changes gradually from red to blue and the absorption peak is shifted from 519 nm to 565 nm. Electrical conductance of the aggregate is changed by about 103 times in the range of 55 ~ 95 % relative humidity. In case of below 55 %, we could not get the I-V curve. As relative humidity increases, the conductance of inter-nanoparticle region is considered to increase rapidly mainly due to the increase of local dielectric constant which lowers the energy barrier for the dissociation of H2O to H+ and OH- at high water concentration. As the temperature increases under a constant relative humidity, the conductance increases exponentially as expected from the Arrehnius equation. However, it has an anomaly around 48 ℃ which corresponds to the beginning of solution color changes from white to red, that is, the conductance decreases abruptly by thermal denaturing of DNA double helix. Our electrical measurements on Au nanoparticle aggregates linked by 12 base DNAs indicate that the majority of DNAs are dissociated between 46 and 50 ℃ although the solution color continues to change up to 52 ℃. Electrical conductance of the Au nanoparticle aggregate linked by 24 base DNAs with a melting point above 78 ℃ measured . As the temperature increases under a constant relative humidity, the conductance increases continuously up to 73 ℃ which confirms the anomalous behavior in the electrical conduction of aggregate is originated from the thermal denaturation of linker DNAs. We expect our results can be utilized as a new DNA detection method which does not require any thermal-stringency wash before the measurement at each temperature to differentiate the complementary element from the mismatched strands. Finally, we have developed technique for fabricating nano electrode and measured electrical conductance of single gold nanoparticle device which was linked by DNA molecules at room temperature and low temperature. The fabricating technique, which combines e-beam lithography and chemical synthesis, provides atomic resolution and large area. The process is simple, controllable and highy reproducible. These nanoelectrodes are ideally suited for electron transport researches of organic and inorganic nanomaterials. The single gold nanoparticle device was self-assembled onto the gap shaped nanoelectrodes by molecular recognition of DNA molecule. Through the measurement of electrical property of single gold nanoparticle linked with DNA, we confirmed that single gold nanoparticle device has non-insulating behavior differ from the electrical property of λ-DNA molecules. In summary, the electrical property of λ-DNA molecules and Au nanoparticle aggregate linked by DNA molecules was insulating, but the single gold nanoparticle device linked by small DNA molecule with 8 nm length was non-insulating. Therefore, we expect that the electrical propety of DNA molecule can be controlled by the length and sequence of DNA molecules and produced versatile nanodevices and .DNA sensor.

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